Der Name kommt vom katalanischen Puerto Escús, wobei escus das alte Partizip Perfekt von escondir, verbergen, ist: Portoscuso ist der verborgene Hafen. Der Ort ist aus dem Thunfisch entstanden. In der zweiten Hälfte des sechzehnten Jahrhunderts begannen mit dem Bau der Thunfischfallen die Baracken, in denen die Fischer während der Saison hausten, zu einer festen Siedlung zu werden; gegen Ende des Jahrhunderts wurde der Küstenturm errichtet, heute Spanischer Turm genannt, einem alcalde unterstellt, aber mit einer Besatzung von nur zwei Soldaten, was ihn vor allem zu einem Beobachtungsposten machte. Im siebzehnten Jahrhundert arbeiteten hier Thunfischfänger, Korallenfischer und Kaufleute aus Sardinien, Sizilien, Ligurien, Marseille und Mallorca: die ersten rais kamen aus Trapani, und höchstwahrscheinlich brachten sie den Kult der Madonna d'Itria mit.
Die Barbaresken überfielen den Ort mehrfach. Bei einem dieser Angriffe wurde der Turm halb zerstört, und die Einwohner, die dort Zuflucht gesucht hatten, wo heute der Sportplatz liegt, wurden an Ort und Stelle getötet oder als Sklaven verschleppt: jene Stelle heißt noch immer Monte Dolorosu, der Berg des Schmerzes, und ein Kreuz und eine Tafel erinnern daran. 1738 dagegen nahm die Thunfischfangstation von Su Pranu die ligurischen Familien auf, die eben aus Tabarka geflohen waren, während ihre neue Stadt Carloforte auf der Insel San Pietro fertiggestellt wurde. Portoscuso wurde 1853 eine eigenständige Gemeinde.
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