Il nome viene dal catalano Puerto Escús, dove escus è l'antico participio passato di escondir, nascondere: Portoscuso è il porto nascosto. Il paese è nato dal tonno. Nella seconda metà del Cinquecento, con la costruzione delle tonnare, le baracche in cui i pescatori stavano durante la stagione cominciarono a diventare un abitato stabile; sul finire del secolo fu costruita la torre costiera, oggi detta Torre Spagnola, affidata a un alcalde ma con una guarnigione di due soli soldati, il che ne faceva più che altro un posto di avvistamento. Nel Seicento qui lavoravano tonnarotti, corallai e mercanti sardi, siciliani, liguri, marsigliesi e maiorchini: i primi rais venivano da Trapani, e con ogni probabilità furono loro a portare il culto della Madonna d'Itria.
I pirati barbareschi assalirono il paese più volte. In una di quelle incursioni la torre fu semidistrutta, e gli abitanti che si erano rifugiati dove oggi c'è il campo sportivo furono uccisi sul posto o portati via come schiavi: quella località si chiama ancora Monte Dolorosu, il monte del dolore, e ci sono una croce e una lapide a ricordarlo. Nel 1738 fu invece la tonnara di Su Pranu ad accogliere le famiglie liguri appena fuggite da Tabarca, in attesa che venisse completata Carloforte, la loro nuova città sull'isola di San Pietro. Portoscuso è diventato comune autonomo nel 1853.
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