Deux choses portent le nom de ce village bien plus loin que lui. La première est archéologique : la phase pleine du bronze final médio-tyrrhénien s'appelle universellement « phase Tolfa », d'après les bronzes du dépôt des Coste del Marano. La seconde est économique. Entre 1460 et 1462 le cardinal Giovanni di Castro trouva ici de l'alunite, c'est-à-dire de l'alun : le mordant sans lequel l'industrie textile ne pouvait teindre les draps, et qui jusque-là venait d'Orient en passant par Venise, de gisements que la chute de Constantinople, en 1453, avait rendus inaccessibles. En 1463 le pape Pie II lui concéda l'exploitation des mines pour vingt-cinq ans, et la papauté se retrouva avec un monopole européen entre les mains.
Le produit, décida le pape, devait payer la guerre contre les Turcs : un acte notarié de 1513 conservé aux Archives vaticanes, qui renouvelle le bail d'Agostino Chigi sous Léon X, est intitulé Appaltum Alluminum Sanctae Crociatae, le bail de l'alun de la Sainte Croisade. Tolfa grandit si vite qu'en 1530 Clément VII lui donna les statuts de commune autonome et que le bourg déborda ses murs ; et l'établissement construit près des carrières, à quatre kilomètres de là, avec les maisons des ouvriers, est devenu un village à part : Allumiere, commune autonome à partir de 1826. Puis les chutes : en 1799, après la révolte contre la République romaine, les Français pillèrent le bourg et achevèrent d'abattre la forteresse des Frangipane ; et le 10 octobre 1943 douze hommes, probablement des militaires débandés après l'armistice, y furent tués par les Allemands. La mer aussi, Tolfa l'a perdue : elle est allée à Santa Marinella quand celle-ci est devenue commune, et il ne lui reste que quelques droits d'usage à l'embouchure du Rio Fiume.